2017年11月22日,买球的app排行榜前十名推荐付宏刚教授领导的能量转换晶态材料的可控制备与性能科研团队在Wiley公司出版的《Advanced Materials》上发表了题为“Mo2N-Mo2C异质结耦合的多孔还原氧化石墨烯用作高效的电催化析氢催化剂”(Holey Reduced Graphene Oxide Coupled with an Mo2N-Mo2C Heterojunction for Efficient Hydrogen Evolution)的研究论文。
多孔石墨烯(HGr)由于兼具石墨烯优良的导电性以及多孔材料利于传质等特点,利于电子传输和电解液(反应物)的扩散,从而加速催化反应动力学,在能量转化和储存领域具有重要应用。目前多孔石墨稀的制备方法主要包括物理法和化学法。然而,物理法的制备条件一般较为复杂、苛刻;化学法则常使用一些强氧化剂(如:高锰酸钾和过氧化氢),会导致石墨烯导电性降低及破坏结构完整性。因此通过简单、绿色的方法制备结构可控的多孔石墨烯仍然是一个挑战。
十大正规买球的app排行榜付宏刚教授科研团队首次发现以磷钼酸簇(PMo12)为前驱体获得的小尺寸的钼氧化物可在其与还原氧化石墨烯接触的界面区域原位刻蚀还原氧化石墨烯形成孔,同时利用刻蚀还原氧化石墨烯分解原位释放的还原气体(一氧化碳等)以及额外引入氨气与钼氧化物反应同步实现了氮、碳化钼异质结原位构建。将Mo2N-Mo2C/HGr应用于电催化析氢反应展现出优异的催化活性和稳定性。作者之所以选择PMo12簇为母体是由于其具有纳米尺寸、结构稳定等优点。利用偶联分子的配位络合作用先将小尺寸的PMo12簇均匀锚定在还原氧化石墨烯载体上是实现小尺寸孔制备的前提。此外,作者巧妙地利用原位释放的CO和同步引入NH3气氛构建异质结构进一步提高电催化性能,实现了一举多得的效果。
电化学测试表明Mo2N-Mo2C/HGr在较宽pH范围内都具有优异的析氢催化活性和良好的稳定性。其中在0.5 M H2SO4和1 M KOH电解液中,起始电势仅为11和18 mV, 达到10 mA cm-2电流密度的过电势分别为157和154 mV。优异的性能可归结于以下因素:氮、碳化钼异质结尺寸小,可提供较多的活性位点,氮、碳化钼异质结的协同作用发挥了1+1>2的催化效果;多孔还原氧化石墨烯具有好的传质和传荷能力。此外,作者还利用密度泛函理论计算进一步揭示位于Mo2N-Mo2C界面处的N-Mo-C是主要的催化活性中心,而多孔还原氧化石墨烯载体在传质和传荷方面扮演重要作用。
该项研究得到国家自然科学基金委的资助。论文第一作者为买球的app排行榜前十名推荐闫海静副研究员,付宏刚教授和田春贵教授为通讯作者,十大正规买球的app排行榜为唯一完成单位。

图1 氮、碳化钼异质结与多孔还原氧化石墨烯复合体的示意图
Yan, H.; Xie, Y.; Jiao, Y.; Wu, A.; Tian, C.; Zhang, X.; Fu, H., Holey Reduced Graphene Oxide Coupled with an Mo2N-Mo2C Heterojunction for Efficient Hydrogen Evolution. Adv. Mater. 2017, 1704156
http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201704156/full