近日，买球的app排行榜前十名推荐许辉教授团队，在有机发光二极管（OLED）高亮度下抑制器件效率滚取得重要进展。对于纯热活化延迟荧光（TADF）器件来说，在10⁴尼特下具有EQE>20%和效率滚降<10%仍然是一个瓶颈。实现这一目标：(i)去除TADF分子的振动耦合过程。T₁为定域激发态和S₁为电荷转移态，建立高效的自旋轨道耦合促进反向系间窜越。(ii)抑制三线态激子的浓度淬灭。反向系间窜越为决速步骤，在反向系间窜越中尽可能限制T₁的浓度。围绕这一关键科学问题，研究团队创新性地提出了一种能量传输回路的策略，该策略不仅表明在激子转化和利用中协同作用的重要性，而且也说明激子声子去耦合是实现超稳定TADF器件的可行方法。研究成果以 “Energy Transfer Loop Enables Thermally Activated Delayed Fluorescence with >20% EQE and Near-Zero Roll-Offs at 10⁴ Nits” 为题，于4月10号发表 在Advanced Materials上。
对于传统的TADF材料来说，需要振动耦合促进反向系间窜越过程。然而，振动耦合同时诱导激发态振动弛豫的非辐射能量损失。通过引入低掺TADF敏化剂其T₁具有定域激发态特性建立与高掺TADF发光体之间的能量传输回路 (图1a)。P = O基团在2.5-苯基的吸电子效应强于3.4-苯基，同时，在2.5-苯基对位取代二甲基吖啶的共轭效应强于3.4-苯基。构建D-A体系，精细调节分子内的电荷转移强度。理论计算结果表明，xyDDMACPPPO的S₁为电荷转移态特征，T₁为定域激发态特征，在没有振动耦合的辅助可以提供高效的自旋轨道耦合促进T₁→S₁ 的反向系间窜越。同时，xyDDMACPPPO的电子-空穴距离显著增加，使得其具有接近于零的振子强度和单线态非辐射跃迁，而4CzTNBu单线态振子强度为0.142。两者互补促进反向系间窜越和实现高效发光。(图1)。
图1. 基于“能量传递回路”策略的热激活延迟荧光（TADF）敏化剂设计成功规避振动耦合。
发射光谱表明，掺杂膜mCBP:3%wt.4CzTPNBu:0.1%wt. PO的发射源于4CzTPNBu。掺杂膜掺入0.1%wt. 24DDMACPPPO显著增加了ϕRISC，由mCBP:3%wt. 4CzTPNBu的86%提高到96%，相较于其它PO掺杂材料，只有24DDMACPPPO显著增加kPF, kDF, kRISC和κrs。同时24DDMACPPPO与4CzTPNBu具有较为匹配的单三线态能级，有利于建立能量传输回路。
图2.磷氧（PO）敏化剂的光物理性能。
制备基于xyDDMACPPPO为敏化剂和4CzTPNBu为发光体的三层器件，所有器件的电致发光光谱均来源于4CzTPNBu。其中，基于mCBP:3%wt. 4CzTPNBu:0.1%wt. 24DDMACPPPO为发光层的器件最大亮度超过60 000 cd m⁻²。基于mCBP:3%wt. 4CzTPNBu的器件，最大电流效率为38.3 cd A⁻¹，功率效率为35.2 lm W⁻¹，外量子效率为12.2%。共掺0.1%wt.的24DDMACPPPO后，4CzTPNBu的电致发光效率提升接近两倍，分别为73.0 cd A⁻¹, 58.7 lm W⁻¹和23.4%。在10⁴尼特亮度下，器件效率为22.8%,效率滚降为2.6%。该结果不仅突破在实际亮度下高效和低效率滚降的黄光TADF OLED，而且同时实现记录高效和在10⁴尼特低的效率滚降。(图3)
图3.基于mCBP:3%wt. 4CzTPNBu:0.1%wt. PO的黄光TADF电致发光性能。
该工作通过建立能量传输回路的方法第一次实现黄光TADF器件外量子效率为23.4%，同时在10000 cd m⁻²的亮度下，器件的效率滚降小于3%。结果表明，在敏化体系中激子转换和利用中协同作用的重要性，并给出一种在实际应用中通过激子声子去耦合的方式实现超稳定的TADF器件的方法。
十大正规买球的app排行榜硕士张程铭为第一作者。通讯作者为十大正规买球的app排行榜许辉教授。团队在十大正规买球的app排行榜的研究工作得到了国家自然科学基金、黑龙江省自然科学基金等项目的支持。
论文链接：https://doi.org/10.1002/adma.202502747
(买球的app排行榜前十名推荐供稿）
